Depende da tua forma de jogar e o sistema que estás mais à vontade. Por exemplo, preferes ataques directos ou gostas de ter uma equipa só de magia?
Eu sinceramente não tinha muita preferência, já que todas acabam por ser úteis cada qual com as suas vantagens.
Uma equipa muito atacante e que tem especiais devastadores é o Chrono, Ayla e o Robo. São de facto um grupo para dar muita porrada, com uma miníma margem no que toca a energia (o Robo pode ajudar a recuperar energia em momentos mais complicados; mas bastante limitado daquilo que me lembro).
Se queres manter à mesma o ataque directo elevado, mas uma maior agilidade na equipa e com algumas opções de magia, troca o Robo pelo Frog.
O Chrono, Marle e a tal personagem 'secreta' são o trio +/- equilibrado. Com o primeiro é sempre a dar porrada, a Marle é uma personagem de suporte (energia, buffs) para as ocasiões de dificuldade elevada e o outro é dos melhores para infligir dano através de magia (com áreas de efeito elevadas).
Depois claro, podes sempre adaptar conforme os níveis das personagens e as técnicas que cada uma delas sabe, já que te podem trazer mais ou menos desvantagens.
*edit* Em termos de dupla, Chrono e Frog são dos melhores para efectuar as dual-techs (limitado a 1 inimigo é certo, mas devastador). Para além disso, são dos mais rápidos à actuar (juntamente com a Ayla) e o Frog sempre pode ajudar em magias de ataque ou de cura (nesta última, está mais limitado)
Se apanhares as
ultimate weapons destas duas, 99% dos combates estão assegurados