Sim, é uma das coisas que podes fazer. Instalas uma extensão no chrome (videostream) e fazes cast desse video para o chromecast, até podes adicionar legendas.
Podes também fazer cast de determinada tab. Por exemplo, queres ver na tv o zwame, fazes cast da tab e aquilo que está a aparecer na tab aparece no chromecast (se tiveres duas tabs aberta e fizeres cast da tab1, se no pc passares para a tab2 ela não vai aparecer.
Podes também fazer essas coisas no telemovel. Abres o spotify/youtube/netflix/outra app que permita cast, fazes cast do conteudo que queres ver e continuas a usar o telemovel para outra coisa qualquer. Por exemplo, abres o netflix, metes a dar top gear e meteste a jogar angry birds