A forma que conheço para o que pretendes, é criar uma playlist onde arrastas as musicas que queres no iPhone.
Depois, escolhes essa mesma playlist para ser adicionada ao iPhone, de forma a que seja a tua biblioteca musical no iPhone.
Sempre que quiseres adicionar ou apagar, fazes pela playlist (que te permite a vista por album), e depois sincronizas.
Não sei se é o que pretendes, mas é o que entendi.